近日，国际权威期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）刊发了学院庄林/王功伟团队在电催化方向取得新进展，论文题目为“Catalytic Peculiarity of Alkali Metal Cation-Free Electrode/Polyelectrolyte Interfaces Toward CO2 Reduction（不含碱金属阳离子的电极/聚合物电解质界面催化CO2还原特性）”。研究生糜振升为第一作者，庄林教授和王功伟副教授为共同通讯作者。
目前电催化研究通常在溶液电解质中进行，研究方法成熟。然而，现代电化学技术（燃料电池，水电解，CO2电解等）中通常采用的都是聚合物电解质而非溶液电解质，以此构建的“零间隙”膜电极（MEA）器件能够有效降低内阻、提高能量转化效率。尽管广泛应用，零间隙结构限制了很多常规方法使用，电极/聚合物电解质界面一直并未得到深入研究。
庄林和王功伟研究团队提出一种电极/聚合物电解质界面的普适性研究方法，能够在常规电化学原位谱学池中进行纯粹电极/聚合物电解质界面催化研究。基于此方法，发现仅含有机阳离子的电极/溶液界面CO2还原很难发生，但电极/聚合物电解质界面却能够有效催化CO2还原。结合原位红外光谱研究，发现电极/聚合物电解质界面截然不同的催化表现源自于其独特界面结构。由于聚合物电解质中都是受束缚的有机阳离子，在阴极电势下不能形成如同传统电极/溶液界面的紧密双电层结构，有助于维持界面水中氢键网络完整，从而促进CO2加氢/脱氧过程，提升产物选择性。
这一发现揭示了电极/聚合物电解质界面区别于传统电极/溶液界面的结构和催化特性，有助于指导基于聚合物电解质的现代电化学技术开发。
全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04591
转自: https://chem.whu.edu.cn/info/1312/57241.htm
